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      非球形膠體微粒研究揭示玻璃態轉變的靜態結構特征


            物質玻璃態轉變的本質一直是凝聚態物理的未解難題。探索過冷液體動力學行為減緩與靜態結構演化的關系是當今玻璃態轉變研究的一大熱點問題和重要挑戰。中國科學院力學研究所王育人課題組鄭中玉博士與香港科技大學韓一龍博士合作,以二維膠體橢球系統為模型體系,研究了玻璃態轉變的結構起源問題,揭示了過冷液體的運動減緩起源于靜態構型熵的降低和亞穩態團簇尺度的增大。
        玻璃態是具有固體的力學性質和類似液體的無序結構。玻璃態轉變過程中,過冷液體的動力學行為急劇減緩,粘度和力學強度急劇增大,而靜態結構卻沒有明顯變化。玻璃態轉變源于熱力學奇點還是純運動學轉變一直在理論上存在較大爭議,動力學行為減緩與靜態結構演化的關系是多種玻璃態轉變理論的基礎。針對目前廣為研究的圓球體系,主要有非晶序和晶體序兩種結構特征被提出,其中二十面體結構被認為對玻璃化非常重要。然而,實際過冷液體的結構往往難于觀測和捕捉。膠體系統具有微米量級和粒子尺度和秒量級運動時間尺度,其粒子運動軌跡和結構可通過顯微觀測和粒子追蹤方法得到量化統計,被認為是研究物質相變的理想模型體系。相比于廣泛研究的圓球系統,實際上大多數分子和粒子并非球形,然而人們對非球形顆粒系統的玻璃態轉變卻了解甚少。研究二維膠體橢球系統,它不僅更接近真實系統,且平動和轉動的祛耦合可以揭示隱藏于圓球系統中的新現象和規律。
        研究人員利用顯微觀測實驗和蒙特卡洛模擬相結合的方法,發現膠體橢球系統中并沒有類似圓球系統中二十面體的明顯局域結構。通過統計分析粒子運動時空關聯性和集體運動行為,研究人員對過冷液體中粒子平動和轉動的結構弛豫過程和動態非均勻時空尺度進行定量表征;通過鑒定粒子局域亞穩結構和構型熵,對粒子局域結構空間尺度演變進行定量表征。研究發現系統平動和轉動的玻璃態轉變過程中,過冷液體慢速粒子團簇和運動不均勻性的動態關聯空間尺度,以及局域非晶亞穩結構和局域構型熵的靜態關聯空間尺度均呈現相同的冪指數發散行為(圖一、圖二)。這揭示了過冷液體的運動減緩起源于靜態構型熵的降低和亞穩態團簇尺度的增大,并非源于某種局域非晶結構或晶體結構;并揭示玻璃體轉變很可能是一種Ising-type臨界現象而非隨機一階相變。此外,他們還研究了不同長徑比的橢球體系,發現隨長徑比增大,系統平動和轉動呈現同步和兩步玻璃態轉變行為(圖二),并且具有截然不同的結構弛豫行為、動態不均勻性以及局域結構特性(圖一)。此發現表明粒子形狀的各向異性對系統玻璃態轉變的結構和動力學行為具有重要影響。
        該工作在線發表于5月8日的《自然-通訊》雜志上(鄭中玉,倪然,王峰,Dijkstra Marjolein,王育人,韓一龍. Structural signatures of dynamic heterogeneities in monolayers of colloidal ellipsoids , Nature Communications, DOI: 0.1038/ncomms4829)。
        該研究工作得到了科技部“973”計劃和國家自然科學基金的資助。



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